Als sich Ernst Moritz Arndt 1812 dem Freiherrn vom Stein in St. Petersburg anschloß, begann mit seinem publizistischen Wirken für die nationale Erhebung gegen Napoleon seine Hauptphase als Dichter und Sänger der Befreiungskriege. Sie hat ihren Niederschlag vor allem in drei Gedichtsammlungen gefunden:

Ernst Moritz Arndt verstand den Dichter als Diener des Vaterlandes, der mit der Kraft der Muttersprache nationale Erziehungsarbeit zu leisten hatte und dessen Sprachgewalt ein scharfes Schwert gegen die französische Fremdherrschaft sein sollte. Das führte zu einem besonderen Charakter Arndtscher Lyrik, sowohl im Inhalt als auch in der künstlerischen Gestaltung.
Für Arndt stellte der Kampf gegen die napoleonische Fremdherrschaft in den Jahren 1812 bis 1815 die zentrale Aufgabe dar, und jedes Opfer schien ihm gerechtfertigt. Für dieses Ziel schrieb er seine Verse. Raum für kooperative, pazifistische und humane Erwägungen im heutigen Sinne ließen ihm diese Zeiten nicht. Da er mit der scharfen Ablehnung der französischen Aggression die Denkrichtung der Mehrheit aller Deutschen vertrat, erreichten seine "Lieder" eine so große Verbreitung, waren in ganz Deutschland verbreitet. Sie besaßen darüber hinaus für die Vormärzlyrik Beispielwirkung, wurden aber in späteren Jahrzehnten nationalistisch mißbraucht.
Es gibt einen weiteren Themenkreis des dichterischen Schaffens Ernst Moritz Arndts der hier unbedingt erwähnt werden muß: seine zahlreichen Gedichte und Lieder, in denen er die Schönheit seiner Heimat, der Insel Rügen, besingt. Als Beispiele seien hier die Gedichte "Lebenstraum" und "Heimweh nach Rügen" genannt.
Weit weniger bekannt als der pariotische Schriftsteller zur Zeit der antinapoleonischen Befreiungskriege ist Arndt als Autor geistlicher Lieder. In der Fachliteratur wird er sogar als ein "Erneuerer des evangelischen Kirchenliedes im 19. Jahrhundert" bezeichnet. 1806 bis 1809 wandte sich Arndt bei seinem zweiten Schwedaufenthalt wieder intensiver der Religion zu. In der Zeit von 1808 bis 1811 entstand das "Gebetsbuch für zwey fromme Kinder" als seine erste bekannte geistliche Dichtung. Er widmete das Buch der Baronin Elisa von Munch.
Die Übersiedlung nach Bonn brachte auch in kirchlicher Hinsicht einen Einschnitt im Leben Arndts mit sich. 1818 erschien aus dem Bemühen um ein besseres Gesangbuch für seine Bonner Gemeinde die Schrift "Von dem Wort und dem Kirchenliede". Im Anhang zu dieser Schrift veröffentlichte er eine Sammlung von 33 eigenen geistlichen Liedern. 13 Lieder waren früher entstanden und zumeist dem "Gesangbuch für zwey fromme Kinder" entnommen. Die übrigen zwanzig Lieder hatte er erst 1818 verfaßt. Sie enthalten ein Fülle von Anspielungen auf biblische Textstellen und Lehren. Einige dieser Lieder werden noch heute gesungen.
Einen abrupten Abbruch der literarischen Schaffensperiode wurde durch Arndts Suspendierung vom Amt des Universitätslehrers bewirkt. Es ist durchaus verständlich, daß in den insgesamt 20 Jahren seiner Amtsenthebung wenig bedeutende Literatur entstand.